성불사는 고려 초 도선국사 혹은 혜선국사가 창건했다고 전해지지만, 정확한 창건 연대는 알 수 없다. 백학 한 쌍이 암벽을 쪼아 부처님을 조성하던 자리에 지었다는 창건 설화가 전해 온다. 임진왜란 등으로 몇 차례 불탔으며 현재, 경내에는 대웅전, 관음전, 지장전, 삼성각, 요사 등이 있다.
대표적인 문화재는 대웅전 뒤편 산자락에 있는 마애 석가삼존불과 16나한상이다. 이 마애상들은 고려시대에 조성된 것으로 추정되며, 16나한상은 국내에서 유일한 예로 알려져 있다.
태조산 중턱에 자리잡고 있어, 사찰 주변으로 울창한 숲과 아름다운 풍경을 감상할 수 있다. 절 입구의 괴목은 큰 바위 위에 서 있어 불상이 앉아 있는 모습과 흡사하고 그 밑에 있는 안서 저수지의 잔잔한 물결은 더욱 아름다운 경치를 이룬다. 주변엔 각원사, 태조산 수련장 등 천안의 명소들이 있다.